李勣与李靖会师，二人商议说：“颉利虽然战败，人马还多，如果走过沙漠，得到九姓铁勒的庇护，道路遥远险阻，就很难追上他们了。如今下诏派唐俭到那里去，突厥必定放松戒备，我们随后去袭击，这样就可以不战而平定贼寇了。”李靖握着手腕高兴地说：“您的这番话，就是韩信灭田横的策略啊。”于是一起定计，李靖率兵连夜出发，李勣领军跟进。李靖行军至碛口，突厥四处溃逃。颉利率部众一万多人想逃过沙漠，被李勣阻拦。突厥的大酋长率领自己的部落一起投降李勣，李勣在俘获五万多人后顺利回师。
晋王李治遥领并州大都督，朝廷授李勣为金紫光禄大夫，代理并州大都督府长史。其后，李勣因父丧离职，在不久又获起用，官复原职，改封为英国公，世袭蕲州刺史。当时，朝廷所封的世袭刺史都只是挂名，不到州郡就任，于是他又以并州大都督府长史的官职遥领太子左卫率。
李勣在并州任职共十六年，令行禁止，颇为称职，李世民曾对侍臣说：“隋炀帝不能选贤安民，只知道筑长城来防备突厥，对世情的认知糊涂至此。朕现在委任李勣在并州，就使突厥畏惧他的威名逃走。边塞安静，难道不是远远地胜过筑长城吗？”
李勣被征调入朝，任兵部尚书，他尚未赴任，正遇上薛延陀真珠可汗派其子大度设联同同罗、仆骨、回纥、靺鞨、霫等部族，领军二十万南侵突厥俟利苾可汗阿史那·思摩。思摩率部众进入长城，退守朔州，并派使向唐朝告急。朝廷命营州都督张俭统率所部直逼薛延陀东境，李勣被授为朔州道行军总管，率步卒六万、骑军一千二百人屯驻羽方，与灵州道行军总管李大亮、凉州道行军总管李袭誉等分兵抵御。
大度设率三万骑兵追击思摩不得，却遭逢李勣所率唐军，大度设大惊，急忙自赤柯泺北撤。李勣挑选所部及突厥的骑兵共六千人，穿越直道、白道川，在青山追上薛延陀军。大度设在诺真水勒兵备战，战阵横亘十里，突厥骑兵先与之交战不利，大度设乘胜追击，射死唐军战马众多。李勣命骑兵下马，持长槊直冲，大破薛延陀军，斩首三千余级，俘获五万余人及马一万五千匹，大度设独自逃走。李勣回师定襄后，又与州兵夹击叛乱的突厥思结部，俘获其百姓一千余口以及众多马、羊。战后，李世民封李勣的一个儿子为县公。
皇太子李承乾与汉王李元昌、驸马都尉杜荷、兵部尚书侯君集等人勾结，企图谋反。李世民得知后，将李承乾幽禁别室，命李勣与司徒长孙无忌、司空房玄龄、特进萧瑀等共同审问此案。李世民在与李勣、长孙无忌、房玄龄等商议后，决定晋王李治为太子，其后，朝廷改授李勣为太子詹事兼左卫率，加位特进、同中书门下三品。李世民对他说：“朕的儿子刚当上太子，你原来是他的长史，如今把宫中的事情委托给你，所以有这样的任命。虽然委屈了你的阶位、资历，希望你不要见怪啊。”唐太宗命人画二十四功臣图于凌烟阁，李勣名列其中，位于第二十三名。
李世民认为高丽大莫离支渊盖苏文弑君残民、“侵暴邻国”，准备派军征讨，谏议大夫褚遂良予以反对，李勣则说：“当年薛延陀进犯，陛下想要发兵讨伐，因魏徵谏阻而作罢，使之直到今日仍为祸患。那时如果采用陛下的策略，北疆可保安宁。”李世民表示同意，并即将亲征。李世民任命刑部尚书张亮为平壤道行军大总管，率水军自莱州渡海攻平壤；李勣为辽东道行军大总管，领步、骑军六万以及兰、河二州的外族降军进攻辽东，张、李两军协力并进。
李世民亲征高丽，李勣率所部抵达幽州，与各路唐军会合。之后，李勣从柳城进军，大张声势，表面上作出要通过怀远镇的假象。暗中却派部队北上直趋甬道，出其不意，进攻高丽。李勣从通定渡过辽水，抵达玄菟，高丽人大为惊骇，各城都闭门自守。此时，辽东道副大总管、江夏王李道宗及营州都督张俭相继到达，张俭更直趋建安城，大败高丽军。李勣与李道宗合攻盖牟城，陷城后俘获百姓两万多口、粮食十多万石。
随后，李勣直抵进至辽东城下，李道宗率四千骑兵击高丽四万援军，众将都不认可，唯有李勣同意。但在交战中，因行军总管张君乂率先退走，致使唐军处于不利的境地。此时，李道宗收拢残军，登上高处，发现高丽军阵混乱，于是纵兵进击，李勣也引军助战，大破高丽军，斩首一千余级。李勣围攻辽东十二日后，李世民抵达辽东前线，亲率精兵会师，最终将其攻陷。此役，唐军共杀敌一万余人，又俘获高丽军一万多人、百姓四万口，李勣又转攻白岩城西南，迫使其城主归降。
之后，李勣参与围攻安市城，李世民设计将高丽援军诱至安市城东南，唐军依山为阵。又命李勣率一万五千名步、骑兵在西岭布阵，长孙无忌率奇兵一万一千人从山北穿越峡谷，冲击高丽军阵后，李世民亲率四千步、骑兵，偃旗息鼓，登上北山。高丽北部耨萨高延寿中计大败，高丽军被斩首两万余级，安市城之战后，高丽举国震惊，后黄城、银城等地军民皆弃城而逃，数百里内断绝人烟。
唐军回师继续猛攻安市城，守军凭坚城固守，安市百姓闻知李勣奏请克城后坑杀全城男女老幼，皆全力支援守城士卒，致使唐军久攻不下。最终因辽东气候转寒，草枯水冻，军队及战马难以久留，且粮草将要耗尽，李世民于是下令班师。李勣与李道宗率步、骑军四万殿后。唐军回师后，朝廷录功封李勣的一个儿子为郡公。
夏州都督乔师望、右领军大将军执失思力大破薛延陀多弥可汗，薛延陀内部发生动乱，多弥可汗随后遭回纥等部攻败。李世民也趁机派军进击薛延陀，薛延陀诸部大惊，骚乱不已。多弥可汗逃奔阿史德时健部落，后被回纥攻杀。薛延陀余众七万余口向西溃逃，拥立真珠可汗之侄咄摩支为伊特勿失可汗，伊特勿失遣使上书朝廷，请求在郁督军山北麓保聚驻牧，李世民派李勣与兵部尚书崔敦礼前往安抚。李勣抵达郁督军山后，薛延陀部落首领梯真达官率部下投降，咄摩支往南逃窜到荒谷，李勣派通事舍人萧嗣业招慰其部属，咄摩支随即投降，被送至长安。此时，薛延陀残部仍摇摆不定，李勣纵兵追击，前后斩首五千余级，俘获男女三万余人。
李世民卧病，对李治说：“你对李勣没有什么恩惠，朕现在准备贬他为外官。朕死后，你应当授给他仆射之职，他就蒙受了你的恩惠，必定为你尽死力。”于是，派李勣出任叠州都督。李治即位当月，召他入朝拜洛州刺史，接着又加封开府仪同三司，命李勣任同中书门下，参与执掌机要事务，册拜为尚书左仆射。
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